Di Benicia, California, pada 20 Desember 1968, seseorang membunuh dua remaja – David Faraday dan Betty Lou Jensen – yang duduk di mobil mereka di tempat terpencil saat berkencan dengan menembak mereka dari jarak dekat dengan kaliber .22 pistol, per Sejarah. Pembunuhan berikutnya yang terkait dengan Zodiak terjadi pada musim panas berikutnya. Seorang pria menyerang pasangan lain yang duduk di dalam mobil, kali ini di Vallejo. Pada 5 Juli 1969, Mike Magau, 19, selamat dari tembakan tiga kali, tetapi Darleen Ferrin yang berusia 22 tahun meninggal karena lukanya, menurut Biografi. Ini adalah dua pembunuhan pertama yang diklaim oleh orang yang sama dalam panggilan telepon ke Departemen Kepolisian Vallejo dan tiga minggu kemudian dalam serangkaian surat ke beberapa surat kabar, menurut ZodiacKiller.com. Baik dalam panggilan telepon maupun kumpulan surat pertama ini, orang tersebut tidak mengidentifikasi diri mereka dengan nama Zodiak.

Serangan paling aneh terjadi pada September 1969, ketika seorang pria yang mengenakan tudung aneh dengan simbol yang menampilkan salib dalam lingkaran menikam Bryan Hartnell dan Cecelia Shepard beberapa kali saat mereka duduk di tepi danau dekat Napa. Hartnell selamat tetapi Shepard meninggal, per Biografi. Pembunuhnya menulis pesan di sisi mobil Hartnell dengan simbol samar yang sama serta nama dan tanggal dari dua kejahatan sebelumnya serta tanggal, waktu, dan senjata dari serangan ketiga. Seorang pria juga menelepon polisi Napa dan mengklaim bahwa dia telah melakukan penikaman tersebut, per ZodiacKiller.com.